Carlton Alfred Smith est né à Camden Town, Londres, le 27 août 1853, fils d'un graveur sur acier. Il fait ses études en France, puis à la Slade School of Fine Art, où il obtient des médailles d'or et d'argent. Il travaille d'abord comme lithographe avant de se tourner vers la peinture. Il expose principalement à la Royal Society of British Artists (dont il est élu membre en 1879), au Royal Institute of Painters in Water Colours (RI 1889) et au Royal Institute of Oil Painters (ROI 1890), ainsi qu'à la Royal Academy of Arts.

En 1891, Smith est marié à Martha (née King), peintre de la côte, et ils vivent au 72 Park Road, Hampstead, avec leurs deux jeunes filles. Dix ans plus tard, en 1901, ils déménagent dans le Surrey et vivent à Vine Cottage, Witley Crossways, Witley. En 1911, ils déménagent à nouveau et vivent au 31 Fairfax Road, Chiswick, leurs filles ayant grandi et quitté la maison.

Smith a passé les années 1916 à 1923 en Inde, période pendant laquelle il a réalisé à la fois des portraits et des scènes fascinantes de la vie de la rue.

Carlton Alfred Smith est décédé à Londres le 3 décembre 1946.